近日，我校熊宇杰教授团队报道了一种基于机器学习筛选的光催化流动反应体系，为解决甲烷转化过程中传质速度较慢、产物选择性低等问题提供了新的解决方案。相关研究成果以“Photocatalytic Flow Synthesis of Acetone from Methane Carbonylation Using Customized Flow Patterns”为题发表在《Journal of the American Chemical Society》期刊上。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c02495。

光催化甲烷羰基化过程可使用CH₄和CO作为反应原料，并以水作为氧源一步制备高附加值的化学品，包括乙酸和丙酮。但该反应往往受到甲烷在水中和催化剂表面的传质速度的影响，使得反应体系中的CO容易发生水煤气变换等副反应，降低了多碳产物的生成效率；同时，催化位点处的较高的氧物种（如*OH）浓度导致关键中间体CH₃CO*极易水解生成乙酸，阻碍了其他高附加值产物的生成。

针对光催化甲烷转化过程中的问题，该工作发展了一种机器学习辅助的方法进行流动反应器的筛选，从而提高反应物分子之间的混合效率，同时结合团队开发的NiO–Au/ZnO光催化剂，实现了从甲烷高效、高选择性地转化为丙酮。原位表征的结果发现，NiO与Au之间的结合方式会影响CH₄和CO在催化剂表面的吸附强度，进而调节催化位点处CH₄的覆盖度，使其与CH₃CO*这一关键中间体结合。更为重要的是，使用定制化“星形”结构的微通道反应器可以产生二次流，并形成具有连续微液柱结构的流形，这大大提高了气液接触面积并增强了二者的混合传质效率，从而实现甲烷高选择性转化为丙酮。这项工作为催化剂设计和多相流光催化过程的结合提供了新的见解。

该论文的第一作者为我校的张文卿博士，通讯作者为我校的熊宇杰教授和王新博士，安徽师范大学为第一完成单位。