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化材学院毛俊杰/刘研团队提出活性位保护新策略

编辑:苏桂琴  预审:陈郑  终审:梁齐军 发布时间:2026-02-09 点击数:

近日,化学与材料科学学院毛俊杰/刘研团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上发表题为“Protective Shield for Interfacial Cu+/Cu0 Sites Enhances Multicarbon Production Towards Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide”的研究论文。原文链接:http://doi.org/10.1002/anie.202524602

电催化二氧化碳还原是实现碳中和目标的关键技术路径之一。铜基催化剂因其能生成高附加值多碳(C2+)产物而备受关注。然而,在阴极还原环境中,活性中心Cu+易被进一步还原为Cu0,导致其关键的Cu+/Cu0界面失活,严重限制了C2+产物的高效生成。

基于BTC“保护盾Cu⁺/Cu0界面稳定化策略的示意图

针对这一核心挑战,研究团队创新性地提出保护盾策略:通过电化学重构在Cu⁺/Cu0界面构筑均苯三甲酸(BTC)分子级防护层。该BTC“保护盾可优先捕获反应中的质子中间体(*H),有效抑制*HCu⁺位点的腐蚀与还原,从而显著稳定Cu⁺/Cu0活性界面。实验结果表明,基于该策略构建的BTC稳定的Cu⁺/Cu0催化剂在中性电解液中实现了高达 86.4 ± 2.4% 的法拉第效率用于C2+产物生成,并在600 mA cm⁻2的大电流密度下仍保持优异性能。密度泛函理论进一步揭示,BTC稳定的Cu⁺/Cu0界面促进了*CO*COH之间的不对称耦合路径,显著降低C–C偶联能垒,从而加速多碳产物生成。

本研究不仅实现了对Cu⁺/Cu0界面的动态稳定调控,更重要的是提出了一种基于分子屏蔽的界面工程新范式,为设计高活性、高稳定性CO2电还原催化剂提供了全新的思路与策略。

论文第一作者为硕士研究生林宇韬和姚瑶,通讯作者为中国科学技术大学卓之问副研究员、安徽师范大学毛俊杰教授和刘研副教授。安徽师范大学为论文第一完成单位。




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