近日,我校常务副校长熊宇杰教授领衔的碳中和团队成员崔晓峰副教授,与我校陆洲教授及其他研究者合作,在分子水平上构建了全天候人工光合系统,解决了长久以来困扰人工光合作用领域的不持续太阳光照问题。该重要进展以“A cluster-nanozyme-coenzyme system mimicking natural photosynthesis for CO2 reduction under intermittent light irradiation”为题,于2024年10月19日在国际综合性期刊《Nature Communications》发表。原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-53377-0。
自然光合作用通过绿色植物和藻类吸收光能,把二氧化碳和水转化为富能有机物并释放氧气,是自然界最大规模的物质转化和能量转换过程,同时也带动了自然界其他物质的循环。自然光合系统包含了光敏蛋白、生物酶和辅酶等关键组件,通过光吸收、电子传递、光合磷酸化、碳固定等复杂步骤实现碳素转化和能量转换,有效将光反应和暗反应进行解耦,使其分别在光照和黑暗条件下工作,从而满足昼夜更替和各种天气环境的不持续光照条件。然而,基于人工材料的人工光合系统,通常无法将光照条件下产生的能量载体进行储存并在黑暗条件下驱动化学转化,难以满足不持续太阳光照条件的需求,成为人工光合作用领域长期以来被诟病的瓶颈问题。
针对该重大挑战,该工作发展了一种人工光合系统,在Cu6团簇上组装三联吡啶钴纳米酶和辅酶Q,通过分子水平上的材料设计来模拟自然光合作用。该仿生系统在光照条件下驱动光反应,有效地将二氧化碳还原为一氧化碳,具有高活性和长期稳定性。更重要的是,该系统可以利用苯酚演化辅酶Q作为电子库,储存光反应时产生的光生电子,并在黑暗条件下以此驱动暗反应,实现了光反应和暗反应的解耦。通过调节辅酶Q的稳定剂,可将暗反应的时间延长至8.5小时,基本满足自然昼夜循环的要求。该进展推动了分子水平上模拟自然光合作用的人工系统构建。
该论文第一作者为我校崔晓峰副教授、太原理工大学白慧博士和我校2021级化学专业硕士研究生章俊,通讯作者为我校熊宇杰教授、陆洲教授和爱尔兰利莫瑞克大学高美艳博士,安徽师范大学为第一完成单位。