近日,我校熊宇杰副校长和化学与材料科学学院吴正翠教授、盛天副教授合作在电催化CO2转化研究领域取得重要进展。该成果以“Ag+-Doped InSe Nanosheets for Membrane Electrode Assembly Electrolyzer toward Large-Current Electroreduction of CO2 to Ethanol”为题发表在国际化学类顶刊Angewandte Chemie International Edition上(原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202313646)。
在大电流密度下将二氧化碳电还原(CO2ER)为乙醇,是一种吸引人的二氧化碳利用方法。基于零间隙膜电极组件(MEA)的电解槽,大大缩短了电极间的距离,消除了阴极电解液,能提高能量效率,实现大电流密度和低能耗下CO2ER应用。MEA电解槽中常用的铜基催化剂尽管具有乙醇生产能力,但其活性物种(Cuδ+)容易发生原位电还原,在CO2ER过程中不能维持大电流。在本文中,作者通过设计非铜基的具有Se空位的Ag+掺杂InSe纳米片来应对这一挑战。Ag+调控了InSe的局部电荷分布,同时引入了新的活性位点,调节了反应中间体与活性位点的相互作用,从而使CO2ER产生乙醇。该催化剂在MEA电解槽中3.0 V的电压下乙醇的法拉第效率为68.7%,偏电流密度达到186.6 mA·cm–2,同时能量效率达到26.1%。这项工作为大电流下高选择性、高能效的CO2ER为乙醇的电催化剂设计开辟了道路。
图 1电催化CO2转化示意图。
该论文第一作者为我校化学与材料科学学院博士研究生王相宇,通讯作者为熊宇杰副校长、吴正翠教授和盛天副教授,安徽师范大学为第一完成单位。